Dès l’Antiquité, la région de la Communauté de Communes Le Donjon Val Libre fut la limite entre les peuples celtes Arvernes (ancêtres de l'Auvergne) et Eduens (Bourgogne). Plus tard, au Moyen-âge, 2 diocèses s'y côtoyaient : celui de Clermont (descendant du territoire arverne) et celui d'Autun (descendant de celui éduen), lequel occupait sur la rive gauche de la Loire une bande de terre parallèle au fleuve et atteignait au sud Chenay-le-Châtel (Saône-et-Loire, à 15km au sud de Neuilly) et au nord Yzeure, héritage des pagi (limites administratives du Moyen-âge) du IXème siècle.
Le village de Neuilly en Donjon est situé au cœur de ce pays, aux confins de la Bourgogne méridionale et du Bourbonnais oriental. Cette contrée, illuminée par le renouveau des XIème et XIIème siècles, s'étendait autour de Cluny.
La présence gallo-romaine est attestée sur la commune par la découverte au XIXème siècle de plusieurs statuettes de bronze représentant Cérès, Mars et Hercule, de culots de bronze et de résidus de fabrication qui peuvent indiquer l'existence d'un atelier de fondeur.
Avant les invasions normandes des VIIIème et Xème siècles, le village d'Avrilly (à 10km à l'est de celui de Neuilly), nommé à l'époque Ariolica ou Apriliacus, était une véritable ville grâce aux voies romaines et à la Loire, descendante d'une villae gallo-romaine. Mais lorsque les Vikings remontèrent la Loire, ils détruisirent villes et ports se trouvant sur leur passage, dont Avrilly et son port, Bonnand. Les populations, qui purent échappé au massacre, s'enfuirent dans les immenses forêts du voisinage et fondèrent Neuilly en Donjon.
Neuilly-en-Donjon dépend à l'origine du diocèse d'Autun et du prieuré de Marcigny ; l'influence bourguignonne se remarque jusque sur le portail sculpté de l'église romane. On ne trouve pas mention du lieu dans la liste fragmentaire du XIème siècle des possessions de ce diocèse, le « cartulaire rouge », ce qui signifierait que l’établissement de l'église se fit plus tard. On trouve mentionné, dans un pouillé daté de 1312, une église de Nuilliacus située dans l'archiprêtre de Pierrefitte-sur-Loire et sous le patronage du couvent des bénédictines de Marcigny.
Neuilly est peut-être évoqué dès 1259 dans un procès entre le seigneur de Bourbon et le prieur de Saint-Pourçain.
Neuilly est attesté sous la forme Nulhi au XIVe siècle, archétype gallo-romain fréquent, composé du nom de personne Novellius ou Nobilis et du suffixe -acum. Le complément du nom Le Donjon vient de la châtellenie dont la commune dépendait.
En 1569, Neuilly est cité comme dépendance de la châtellenie de Moulins. La prévôté de Neuilly dépend du Donjon dès 1376. Le village est mentionné au XVIIe siècle comme terre à seigle et à bois de 60 feux (plus de 300 personnes). La taille s'échelonne entre 1683 et 1687 de 1730 à 1400 livres.
La période mouvementé et incertaine du Moyen-âge (entre le Xème et XIIIème siècle) voit l'installation sur le territoire de Neuilly de mottes de terre fortifiées. Avec l'affaiblissement du pouvoir royal, des chefs guerriers plus ou moins importants s'attribuèrent le pouvoir local. Pour dominer ce territoire et se protéger de conflits entre voisins, des tertres en terre sont construits. Ils sont au nombre de 5 :
En 1852, Neuilly-en-Donjon possède 482 habitants, éparpillés dans 104 maisons. Quinze années avant, le village était encore couvert de bois qui ont été défrichés et ont fait place à diverses cultures (froment, seigle, vigne, fruits, etc.).
Deux moulins se situaient sur la rivière de la Vouzance, un situé au domaine de la Vernelle, et un dernier appelé Moulin Coudray situé sur le chemin des Jacquots. Un autre moulin, appelé le "Vieux Moulin", situé au pied du domaine des Jollys, sur le ruisseau du Crésançon, existait mais fut démantelé avant le XIXème siècle. Il n'est pas répertorié sur la carte de Cassini. Il en reste la digue d'une hauteur de 3m et l'emplacement du bâtiment sur le côté.
La région de la Communauté de Communes Le Donjon Val Libre se situe principalement dans la plaine de la Loire. Géologiquement, elle est composée de couches d'argiles alternées à des bancs de sable. Cette particularité du sous-sol permit l'utilisation de cette matière première comme élément de construction (torchis, pisé ou brique) ou pour les poteries. Au milieu du XIXè siècle, la tuilerie Baillon, (devenant ensuite la tuilerie Bernard dans les années 30) s'installe à proximité du bourg (500m à l'ouest, en direction du Donjon) et permet l'emploi de 10 à 20 ouvriers dans ce village principalement agricole. Malheureusement, elle est contrainte de fermer en 1970 et fut entièrement détruite en 2007. Elle produisait des tuiles plates ou mécaniques, de rive, de fronton, des briques pleines et creuses et des drains permettant le drainage dans les fermes.